:Pt-射线吸收谱(图2-2019)

时间：2022-09-22 14:02:18来源：网络整理

负载型金属催化剂广泛用于各种工业催化反应。单原子催化剂由于其对金属原子的高利用率和新颖的催化性能大连化物所单原子催化研究取得进展，近年来引起了研究人员的关注。然而，随着尺寸减小带来的表面自由能的增加，单原子催化剂的稳定性容易降低，容易发生团聚，从而使催化剂失活。为解决这一问题，中国科学技术大学陆俊玲教授课题组与魏世强教授和张文华副教授合作，控制金属单原子间的电子金属-载体相互作用（EMSI）。d轨道能级，设计了一种高活性、高稳定性的单原子催化剂。

在这项工作中，研究人员首先通过原子层沉积 (ALD) 在 Co3O4、CeO2、ZrO2 和石墨烯的四种不同载体上制备了 Pt 单原子催化剂。随后，结合X射线吸收光谱（XAFS）、光电子能谱（XPS）和漫反射红外CO吸收光谱（DRIFTS）对四种单原子催化剂的电子结构进行了表征，发现Pt单原子在 Pt1/Co3O4 中具有较大程度的未占据 5d 电子轨道状态，这表明 Pt 单原子和 Co3O4 之间存在强 EMSI（图 2a-d）。

在氨硼烷水解制氢过程中，我们发现 EMSI 对其活性和稳定性有重要影响。发现 Pt1/Co3O4 单原子催化剂比其他三种 Pt 单原子催化剂表现出更高的活性和稳定性（图 2e大连化物所单原子催化研究取得进展，f）。张文华课题组通过密度泛函理论对Pt 5d轨道进行密度态分析，发现Pt在Pt1/Co3O4中的5d电子轨道态被调制，使得氨硼烷分子在Pt单原子上的吸附适度，氢气的吸附作用大大减弱，进而促进其催化活性的提高。这种通过EMSI同时提高催化剂活性和稳定性的想法也可以扩展到Pd1/Co3O4单原子催化剂等催化反应，比如加氢反应。因此，本工作为制备高活性和高稳定性的单原子催化剂提出了一种新的通用方法。

该研究得到了国家自然科学基金委、中央高校基本科研业务费专项资金、中科院合肥科学中心优秀项目、马普合作伙伴组的资助。

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图 1. 选定的杂志封面

图 2.Co3O4、CeO2、ZrO2 和石墨烯负载的 Pt 单原子结构表征和催化性能。(a) XANE；(b) EXAFS；(c) 漂流公司；(d) XPS。（e）氨硼烷水解产生氢气的活性和（f）循环稳定性。

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