高电负性杂原子揭示高负载单金属原子的设计策略

时间：2022-09-22 13:03:15来源：网络整理

【简介】单原子催化剂提供最大的原子利用效率，高电负性杂原子在协调反应性单金属原子以防止团聚方面发挥着至关重要的作用。然而，这些强配位键降低了配位金属原子的电子密度，从而影响了它们的催化活性。在这里，我们通过氢辅助氢的光化学策略揭示了黑磷载体上的高负载量（11.3 wt%）和适度配位的 Cu-P3 结构的稳定性。

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具有特殊富电子特征的单原子 Cu 位点的 ΔGH∗ 接近于零，有利于催化。相邻的Cu原子协同作用，降低关键水吸附解离中间体的能量。

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所报道的催化剂在碱性析氢反应中表现出在 10 mA cm-2 时仅 41 mV 的低过电位和 53.4 mV dec-1 的 Tafel 斜率，超过了孤立的铜单原子和铜纳米团簇。有前途的材料设计策略揭示了高负载单金属原子的设计和制造以及相邻单原子在增强反应动力学中的作用。文献链接：Fu, W., Wan, J., Zhang, H. et al.通过适度配位光诱导富电子Cu单原子的析氢。 Nat Commun 13, 5496 (2022).【关于作者】

王宇，重庆大学教授，博士，博士生导师，首届重庆十佳科技青年奖获得者（2015）。近年来，在化学和普通科学期刊发表第一单元通信/第一作者研究论文130余篇，其中包括Angew在内的中科院第一领域论文97篇。化学。诠释。编辑，J. Am。化学。 Soc, J. Catal., ACS Catal., Appl.加泰罗尼亚语。 B.大连化物所单原子催化研究取得进展，纳米能源大连化物所单原子催化研究取得进展，能源与环境。科学，进阶。母校，进阶。功能。母校，进阶。 Energy Mater., ACS Nano, ACS Energy Lett.等，被引用7000余次，通讯作者多篇论文被Web of Science评为高被引论文，9篇论文被列为封面Angew 等期刊。化学。诠释。编辑。受到国外同行的广泛关注和认可。授权发明专利7项，实用新型专利1项。主要研究特点：1）提出并准确构建了单电池p-n结和原子级夹心p-n结光电催化剂，解决了传统p-n结中电荷分离转移困难和反应动力学慢的问题。给出了传统p-n结的科学概念，p-n结有了新的科学内涵； 2）提出并使用了气体高压低温分解法，开发了多种非金属单原子复合催化剂，将单原子催化剂从金属扩展到了非金属；实现了电催化析氢反应的高活性，显着增强了载体功能，深刻阐明了非金属单原子电催化的活性来源和活化规律，指出了活性位点和化学反应机理。

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