新研究可以促进通过分解水制成的太阳能燃料

氢是一种非常强大的燃料，其成分无处不在——在普通的旧水中。研究人员希望能够将其广泛用作清洁和可持续的能源。

然而，一个问题是需要大量的能量来分解水并制造氢气。因此，科学家们一直致力于制造光电极材料，这种材料可以利用太阳能分解水，创造出一种可以储存以备后用的“太阳能燃料”。

芝加哥大学、麦迪逊威斯康星大学和布鲁克海文国家实验室的科学家们发表了制造这种光电极的新突破。他们的研究于 2021 年 2 月 18 日在Nature Energy上发表，表明修改电极表面的最顶层原子可以显着提高其性能。

“我们的研究结果对于理解和改进用于太阳能燃料生产的光电极至关重要，”阿贡国家实验室高级科学家、该论文的共同通讯作者、芝加哥大学分子工程教授和化学教授 Giulia Galli 说。 .

威斯康星大学麦迪逊分校的化学教授、共同通讯作者 Kyoung-Shin Choi 补充说：“我们所做的每一项改进都让我们更接近于未来可持续燃料的承诺。”

Galli 和 Choi 分别是太阳能燃料领域的理论和实验领导者，多年来一直在合作设计和优化用于生产太阳能燃料的光电极。为了了解电极表面成分的影响，他们与布鲁克海文国家实验室功能纳米材料中心的科学家刘明钊(MS'03，PhD'07)合作。

光电极的工作方式是吸收阳光中的能量，阳光会产生电势和电流，可以将水分解成氧气和氢气。

该团队研究了一种称为钒酸铋的光电极材料，这种材料很有前景，因为它可以强烈吸收一系列波长的阳光，并且在水中保持相对稳定。特别是，他们想研究电极表面。

“已经对散装材料的特性进行了广泛的研究;然而，表面对水分解的影响一直难以确定，”该论文的共同通讯作者刘解释说。

在布鲁克海文，刘和研究生周晨宇完善了一种生长钒酸铋作为具有明确方向和表面结构的光电极的方法。“然而，”周说，“我们知道我们的光电极表面的钒比铋略多。”该小组想知道铋含量更高的版本是否会有更好的性能。

在威斯康星大学麦迪逊分校，Choi 和研究生 Dongho Lee 找到了一种在不改变电极其余部分组成的情况下改变表面成分的方法，他们制造了一个表面上含有更多铋原子的样品。

为了在分子水平上了解正在发生的事情，使用功能纳米材料中心的特殊仪器(包括扫描隧道显微镜)检查了两种不同的表面成分。Galli组博士后Wennie Wang比较了实验和模拟的显微镜图像，并确定了与实验样品非常相似的表面结构模型。

“我们的量子力学计算提供了丰富的信息，包括表面的电子特性和原子的确切位置，”王说。“事实证明，这些信息对于解释实验至关重要。”

接下来，该团队比较了光线照射到表面时发生的情况。他们发现具有过量铋原子的表面更有利于水分解反应。

“当钒酸铋吸收光时，它会产生电子和称为空穴的电子空位，”李说。“我们发现，以铋为末端的表面将电子提升到更高的能量，并导致电子与空穴更有效地分离——总体而言，表面上有更多的铋原子有利于水分解反应。”

“我们紧密结合的实验和理论研究对于获得原子水平的了解表面改性如何改变光电极的特性至关重要，”Choi 说。“我们由美国国家科学基金会资助的合作成果丰硕，”加利补充道。

接下来，研究人员将探索钒酸铋光电极如何与施加在光电极表面上以促进水氧化的催化剂层相互作用。

“我们相信从我们的研究中获得的结果将成为未来研究的重要基础，”刘说。“我们确定了水分解复杂难题的一个重要部分，我们期待继续探索改善太阳能燃料生产的方法，作为化石燃料的可持续替代品，”加利补充道。

这项工作由美国国家科学基金会资助，并使用了芝加哥大学研究计算中心的计算资源。布鲁克海文的工作是在材料合成和表征以及近端探针用户设施中进行的，并由能源部科学办公室资助。