优化高强度X射线束中的脉冲以实现单粒子超快成像

强烈的X射线脉冲从蔗糖簇中散射出来（红色，白色和灰色的球体分别是氧，碳和氢原子），从而导致射出的电子（蓝色球体）和结构变形。

研究人员结合实验数据和计算数据，发现了优化高强度X射线束脉冲的途径。

科学家长期以来一直追求以原子分辨率观察单个自由形式分子的结构的能力，这被许多人称为成像的``圣杯''。一种潜在的方法涉及将极短的，高强度的X射线自由电子激光（XFEL）脉冲对准样品材料。但是这种超快速成像技术也会破坏目标，因此时间至关重要。

美国能源部（DOE）阿尔贡国家实验室的研究人员正在通过结合实验和计算机模拟来推进这项工作，以期了解XFEL脉冲如何与目标相互作用。最近，由阿贡大学化学科学与工程学院的原子分子光学物理小组领导的一个研究小组确定了一个重要且经常被忽略的参数，该参数可能会影响实验结果：时间。他们的论文《瞬态共振在单个蔗糖纳米团簇超快速成像中的作用》最近发表在《自然通讯》杂志上。

在原子尺度上检查3D结构的能力有助于例如更好地了解病毒，并更有效地将药物传递给人体。今天，这种分析要求将要研究的材料以结晶形式放置。生物粒子以这种非天然形式固定，因此当X射线撞击它们时，光束会散射，从而形成可用于理解分子结构的衍射图样。

但是许多类型的生物系统无法很好地结晶，并且晶体可能太小而无法产生良好的衍射图。否则结晶可能会改变结构，从而无法观察处于自然状态的粒子。要在不使材料结晶的情况下创建散射图案，就需要像XFEL这样的超强光束，以令人难以置信的快速爆发来闪烁。

“对于这种类型的实验，您需要非常强烈的脉冲，这些脉冲会很快破坏样品，”与该论文合着的阿贡大学物理学家Phay Ho说。``使用这种方法，您需要使用非常短的脉冲，以便可以在破坏样品之前收集所有散射信号。''

这种与时间的竞赛以飞秒为单位，其中之一等于十亿分之一秒的百万分之一。为了研究不同的参数如何影响XFEL实验的结果，跨学科的研究人员使用斯坦福大学SLAC国家加速器实验室的XFEL直线加速器相干光源（LCLS）研究了蔗糖的单个纳米簇。

“您在诸如Argonne的高级光子源（APS）之类的基于存储环的光源上观察到的晶体，通常与XFEL相比，尺寸大约为10微米左右，” Argonne杰出研究员和论文琳达·杨（Linda Young）说。合著者。``我们在这项研究中寻找的结构至少要小200倍-纳米大小。''

然后，研究人员将实验数据与在Argonne领导力计算设施（ALCF）的超级计算机Mira上运行的计算进行了比较。这涉及到大量的分子模拟集合，该集合跟踪了4,200万个与XFEL脉冲相互作用的粒子，这是超级计算机的工作。

“当您拥有Mira这样的机器时，可以运行大量的仿真，可以同时进行所有仿真，并且可以在我们进行此特定研究所需的时间范围内运行它们，”克里斯托弗·奈特（Christopher Knight）说。 ALCF和Argonne的Computational Science论文的计算科学家，也是该论文的合著者。

研究发现，对于蔗糖上的XFEL脉冲，越短越好。希望放大成像结果的科学家可能会使用200飞秒的脉冲长度。但事实证明，十分之二秒的亿分之二可能太过悠闲了。

Ho说：“如果使用这么长时间的脉冲，实际上会大大降低信号质量。”``为了进行这种类型的成像，脉冲应仅持续几飞秒。重要的是，不仅要看光子数，还要看每单位时间的光子数。

计算机建模将帮助研究人员优化未来的实验，将可以产生最佳结果的参数归零。

Ho说：“获得光束时间来进行这些实验并不容易，”````这些数据对于找出最佳脉冲条件以供下次尝试非常有用。''

参考：Phay J. Ho，Benedikt J. Daurer，Max F. Hantke，Johan Bielecki，Andre Al Haddad，Maximilian Bucher，Gilles Doumy，Ken R. Ferguson撰写的“瞬态共振在单个蔗糖纳米团簇超快速成像中的作用”， LeonieFlückiger，Tais Gorkhover，Bianca Iwan，Christopher Knight，Stefan Moeller，Timur Osipov，Dipanwita Ray，Stephen H.Southworth，Martin Svenda，Nicusor Timneanu，Anatoli Ulmer，Peter Walter，Janos Hajdu，Linda Young，Filipe RNC Maia和Christoph Bostedt ，2020年1月9日，自然通讯。DOI：
10.1038 / s41467-019-13905-9

ALCF，APS和LCLS是美国能源部科学用户设施办公室。

这项工作由美国能源部基础能源科学办公室，瑞典研究委员会，瑞典国际研究与高等教育合作基金会（STINT），大众基金会的彼得·保罗·埃瓦尔德奖学金，库纳特和爱丽丝·沃伦伯格基金会，欧洲研究委员会和瑞典战略研究基金会。通过DOE的ASCR领导力计算挑战赛授予了ALCF的计算时间。