“薄膜”提高了近三个数量级！二维共价有机框架薄膜材料制备取得进展

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二维材料是指通过结构基元在二维方向上的组装、键合、连接所形成的材料。近年来，二维材料所表现出来的优异的物理化学性质逐渐引起了人们的广泛关注，二维材料在能源、电子学、催化、环境等领域的应用均引起了研究者的研究兴趣。

二维共价有机框架是一类主要有C、H、N、B、O、S等轻原子构成，以芳香化合物之间共价键形式连接形成的一类有机多孔晶体材料，以轻原子构成的二维共价有机框架材料密度小，与其他无机或金属配合物二维材料相比，其质量更轻。并且有机框架材料在能源、催化、存储等领域颇具应用前景，受到广泛关注。但不同于传统的有机聚合物材料，有机框架材料不溶解、不融化，难以加工成高质量的薄膜。

中国科学院化学研究所有机固体院重点实验室研究员陈建毅和中科院院士刘云圻，为此开展了二维有机框架薄膜材料的可控组装及规模化制备策略研究。该课题组提出了一种气体诱导薄膜转化方法，在化学气相沉积系统中，通过对蒸汽与薄膜之间的化学反应，在玻璃、硅片、铜箔及高定向热解石墨等衬底上制备了高质量的二维PyTTA-TPA共价有机框架薄膜。

研究发现，导入的气态水分子可以插入到前驱体薄膜内，弱化分子间的范德瓦尔斯相互作用，有利于前驱体分子移动、转动，从而为获得结构明确的二维共价有机框架结构提供条件。再结合掩模技术，这种方法的程序可靠，有方法可以实现COF薄膜的图案化生长，与目前的硅加工工艺相兼容，且该方法具有一定的普适性。该方法制备下的薄膜，电导约为8.40 × 10–6S/cm，组装成场效应晶体管，器件开关比为105，空穴迁移率为1.89×10–3cm2V–1s–1，相对于报道的其他希夫碱结构的有机框架材料，提高了近三个数量级。由于该类有机框架薄膜具有大量的边界和氮活性位点，作为电催化析氢反应催化剂，也展现出高效的催化活性。

二维共价有机框架薄膜材料可以解决其粉体材料分散性差、不易加工成膜等缺点，该研究进一步提高了二维共价有机框架薄膜材料的结晶性。随着对二维共价有机框架薄膜材料研究的进一步深入，可以逐渐解决所面临的挑战和问题，并且能够拓展其在诸如近红外线吸收，药物、染料等功能分子的特异性负载及输运，荧光成像分析、功能器件等多方面的潜在应用。目前相关研究成果已发表在《自然-通讯》(Nat. Commun., 2022, 13, 1411)上。

A、化学气相诱导转化法制备PyTTA-TPA COF薄膜示意图，B、PyTTA-TPA COF的结构示意图，C、PyTTA-TPA COF薄膜的理论模拟和实验GIWAXS谱图，D、PyTTA-TPA COF薄膜的TEM照片

(资料来源： 化学研究所)

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