无需直接接触催化剂即可加速化学反应

西北大学的一个研究小组揭示了一种进行化学反应的新方法——一种不需要直接接触催化剂的方法。

在典型的催化反应中，催化剂——提高化学反应速率的物质——和底物反应物必须存在于同一介质中，并且彼此直接接触才能产生反应。研究小组的新系统展示了通过单独的化学反应产生的中间体产生的化学反应。这些发现可以应用于环境修复和燃料生产。

“提高我们对催化剂-中间体-反应关系的理解可以极大地扩展催化反应的可能性，”领导该研究的麦考密克工程学院化学与生物工程教授 Harold Kung 说。“通过了解化学反应可以在不直接接触催化剂的情况下进行，我们打开了使用来自地球丰富元素的催化剂来进行通常不会催化的反应的大门。”

该研究题为“非接触催化：通过金簇促进的环辛烯环氧化引发选择性乙苯氧化”，该研究于 1 月 31 日发表在《科学进展》杂志上。化学与生物工程研究副教授 Mayfair Kung 是该论文的共同通讯作者。Linda Broadbelt、Sarah Rebecca Roland 化学和生物工程教授兼研究副院长也参与了这项研究。

该研究建立在之前的工作基础上，该团队使用金 (Au) 作为催化剂研究了环辛烯(一种碳氢化合物)的选择性氧化。研究表明，该反应是由溶解的金纳米团簇催化的。令人惊讶的是，研究人员开始研究金簇在催化其他碳氢化合物选择性氧化方面的能力。

使用他们开发的称为非接触催化系统 (NCCS) 的平台，研究人员测试了金催化剂对乙苯的有效性，乙苯是一种在许多塑料生产中普遍存在的有机化合物。虽然乙苯在金簇存在的情况下没有发生任何反应，但研究小组发现，当金簇与环辛烯反应时，产生的分子提供了产生乙苯氧化的必要中间体。

“这两种反应是完全相互独立的，”Kung 说。“我们看到金纳米团簇和环辛烯本身无法有效氧化乙苯。直接接触不会导致反应进行。因此，中间反应是必要的。”

通过展示通常无效的催化剂如何通过中间体在反应中发挥作用，研究人员认为，可以设计使用与反应介质物理分离的催化剂的系统，否则会损害催化剂。这种新方法可以为环境修复提供有效的解决方法，例如清洁受污染的河流，其中水中的某些成分可能对催化剂有毒。

“您可以使用膜将催化剂与介质分离，然后使用催化剂生成可以穿过膜并以更安全的方式降解污染物的中间体，”Kung 说。

这项工作还为工业化学品生产的更大自由打开了大门。在不受传统化学计量(反应产物之间严格的基于数量的关系)限制的情况下进行耦合平行反应的能力可以使工业碳氢化合物共氧化过程更加通用、高效和具有成本效益。这些过程对于生产汽油以及将天然气转化为液体燃料和其他化学品至关重要。

研究小组的下一步是确定黄金对不同键强度的其他碳氢化合物的反应性。他们还希望了解类似现象是否可以应用于其他金属，例如银或铜。

“我们还没有完全做到这一点，但是一旦我们了解金簇对碳氢化合物的反应性和键强度之间的关系，我们将能够预测和设计其他化学反应系统，”Kung 说。

这项工作得到了美国能源部科学办公室内的基础能源科学办公室的支持(授权号 DOE DE-FG02-03-ER15457)。