金纳米颗粒将二氧化碳再循环为有用的碳形式

与大块金金属相比，金纳米颗粒是用于CO2再循环的更好的催化剂。但是尺寸至关重要，因为边缘产生的结果要比角部（上图中的红色点）要多。8 nm的纳米颗粒似乎比4 nm，6 nm或10 nm的纳米颗粒具有更好的边角比。

布朗大学研究人员最新发表的一项研究表明，精心设计的金纳米颗粒能够将CO2循环利用为有用的碳形式。

罗德岛州普罗维登斯市（布朗大学）—通过将金纳米粒子调整到合适的尺寸，布朗大学的研究人员开发了一种催化剂，该催化剂可选择性地将二氧化碳（CO2）转化为一氧化碳（CO），这是一种可以使用的活性碳分子。制造替代燃料和日用化学品。

该研究的资深作者之一，化学教授孙守恒说：“我们的研究表明，精心设计的金纳米颗粒具有将CO2再循环成有用的碳形式的潜力。”“我们在这里所做的工作是初步的，但是我们认为这项技术有很大的潜力可扩展到商业应用。”

研究结果发表在《美国化学学会杂志》上。

回收二氧化碳的想法很诱人，但有很多障碍。二氧化碳是行星电流中过量的一种温室气体。CO2是极其稳定的分子，必须还原为活性形式（如CO）才能使用。一氧化碳用于制造合成天然气，甲醇和其他替代燃料。

将二氧化碳转化为二氧化碳并不容易。先前的研究表明，由金箔制成的催化剂对于这种转化很有效，但是它们不能有效地完成这项工作。金趋于与CO 2以及与溶解有CO 2的水反应，从而产生氢副产物而不是所需的CO。

由Sun和Sun研究小组的研究生Zhu Wenlei Zhu领导的布朗实验小组希望了解将金缩小为纳米颗粒是否会使其对CO2的选择性更高。他们发现纳米粒子的确具有更高的选择性，但是这些粒子的确切尺寸非常重要。八个纳米颗粒具有最佳的选择性，实现了从CO2到CO的90％的转化率。团队测试的其他尺寸（4、6和10纳米）的性能差强人意。

工程学教授，论文的资深作者安德鲁·彼得森说：“起初，结果令人困惑。”“随着我们使颗粒变小，我们获得了更多的活性，但是当我们变得小于八纳米时，我们得到了更少的活性。”

为了了解正在发生的事情，彼得森和博士后研究员罗纳德·米哈尔斯基（Ronald Michalsky）使用了一种称为密度泛函理论的建模方法。他们能够证明不同尺寸的颗粒形状会影响其催化性能。

彼得森说：“当您使用球体并将其缩小到越来越小的尺寸时，往往会得到更多不规则的特征-平坦的表面，边缘和拐角，”“我们能够得出的结论是，最活跃的将CO2转化为CO的位点是边缘位点，而角落位点则主要产生副产物氢。因此，当您缩小这些粒子时，您将达到一个开始优化活动的地步，因为您拥有大量的这些边缘站点，但仍然拥有少量的这些边缘站点。但是，如果尺寸过小，边缘就会开始缩小，而您只剩下角落。”

既然他们确切地了解了催化剂的哪一部分是有活性的，研究人员正在努力进一步优化颗粒。彼得森说：“仍有很大的改进空间。”“我们正在研究可最大化这些活性部位的新颗粒。”

研究人员认为，这些发现可能是在商业规模上回收二氧化碳的重要新途径。

Sun表示：“由于我们使用的是纳米颗粒，因此所用的黄金要比散装金属催化剂中的黄金少得多。”“这降低了制造这种催化剂的成本，并具有扩大规模的潜力。”

这项工作是由国家科学基金会授予布朗耶鲁化学创新中心（CCI）的资助，该中心寻找将CO2用作大规模商品化学品的可持续原料的方法。论文的其他作者是恩德·梅丁（ÖnderMetin），吕海峰，郭少军，克里斯托弗·赖特（Christopher Wright）和孙小莲。

出版物：Zhu Wenlei Zhu等人，“用于将CO2选择性电催化还原为CO的单分散金纳米颗粒”，《美国化学学会》，2013年； DOI：10.1021 / ja409445p

图像：太阳实验室/布朗大学