“不可能的！”化学家说–但是他们发现了新的稳定形式的P

二氧化lu纳米粒子的表示，以元素周期表为背景。

由Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf（HZDR）领导的国际科学家团队使用ESRF（法国格勒诺布尔的欧洲同步加速器）发现了一种具有意想不到的五价氧化态的new新化合物。new的这一新相是固体且稳定的，并且可能是放射性废物处置库中的过渡相。结果发表在2019年10月17日的Angewandte Chemie上，作为非常重要的论文（VIP）。

全球各国正在努力改善核废料储存的安全性，以防止放射性核素释放到环境中。shown已被地下水以胶体形式从受污染地点以千米的胶体形式运输，胶体是通过与粘土，氧化铁或天然有机物相互作用而形成的。由HZDR领导的一组科学家研究了act系元素在环境相关条件下的化学性质，方法是合成此类化合物，然后通过先进的同步加速器X射线方法在实验上和理论上研究act系元素的电子和结构行为。

国际团队的最新论文显示了看似出错的实验如何导致突破：发现一种新的稳定形式的p。

Kristina Kvashnina在ESRF进行实验时，位于ROBL-HZDR光束线光谱仪的前面。

这一切始于HZDR的物理学家Kristina Kvashnina，她基于欧洲同步加速器（ESRF）的ROBL光束线-ESRF（由HZDR拥有和运营的光束线），她的团队正尝试使用不同的前体来创建二氧化p纳米粒子在ROBL。当他们使用Pu（VI）前体时，他们意识到在二氧化p纳米粒子的形成过程中发生了奇怪的反应。“每次我们用其他前体Pu（III），（IV）或（V）制成纳米颗粒时，反应都非常快，但在这里我们观察到了一种奇怪的现象，” Kvashnina解释说。她在ROBL的Pu L3边缘进行了高能分辨率荧光检测（HERFD）实验后，得出结论说它必须是Pu（V）五价valent，一种从未见过的元素形式。

Pu（V）的稳定相！“不，这是不可能的，它不存在，合成方法一定出错了。”当时，来自莫斯科国立大学的化学家团队一起查看数据时说。Kvashnina补充说：“化学家们完全不敢相信，但结果很清楚。”

通过在Pu M4和L3边缘应用高能分辨率荧光检测方法并计算电子结构，在从水性Pu（VI）到PuO2纳米颗粒的路径上发现了新型五价p（Pu）固相。

确定该五价化合物存在的唯一方法是，在Pu M4边缘使用HERFD进行确认。Kvashnina解释说：“我们对光束线的选择很简单：关于强度和能量分辨率，ESRF-ID26光束线是最好的地方，可以在低能量下进行这种高能量分辨率x射线吸收光谱研究。实际上，Pu M4边缘HERFD实验是在ID26上首次进行的。据我们所知，Pu M4边缘的HERFD数据从未在文献中报道过，也从未被利用过。”

实验证实了最初的假设，三个月后的重复甚至证明了该相的长期稳定性。同时，瑞典的理论家正忙于对Pu M4边缘光谱特征的预测，而ROBL的理论家则确定了该新相的种类。最后，这一切融合在一起，并确定了新的Pu（V）阶段。

许多科学家致力于预测一百万年来核废料将发生什么。“这是一项艰巨的任务，只有理论上的预测是可能的，但是从现在开始，必须考虑到这种新的稳定的Pu（V）固相的存在。毫无疑问，它将改变百万年来环境中the行为的理论预测。” Kvashnina总结道。

参考：Kristina Kvashnina，Anna Romanchuk，Ivan Pidchenko，Lucia Amidani，Evgeny Gerber，Alexander Trigub，Andre Rossberg，Stephan Weiss，Karin Popa撰写的“从Pu（VI）水溶液到PuO2纳米粒子的路径上的新型亚稳定五价p固相” ，奥拉夫·沃尔特（Olaf Walter），罗伯托·卡乔福（Roberto Caciuffo），安德烈亚斯·谢因诺斯（Andreas Scheinost），谢尔盖·布托林（Sergei Butorin）和斯蒂芬·卡尔米科夫（Stepan Kalmykov），2019年10月17日，昂热万德化学
10.1002 / anie.201911637