使用生物启发的串联催化系统将二氧化碳有效地转化为甲醇

波士顿学院的研究人员在一个系统中使用了三种不同的催化剂，分三步将温室气体中的二氧化碳转化为甲醇，这是一种很有希望的储氢方法。第一催化剂将二氧化碳和氢转化为甲酸，然后被第二催化剂改性以形成酯，并掺入醇添加剂并产生水。系统中通常与第一种催化剂不相容的第三种催化剂然后将该酯转化为甲醇。尽管使用了两种不相容的催化剂，但该团队仍然能够在一个反应​​容器中执行此多步反应，方法是将一种催化剂包封在也充当第二种催化剂的多孔框架中。

将多种分子催化剂封装在纳米孔金属有机框架中，这对有效转化至关重要。

将二氧化碳转化为甲醇（一种潜在可再生的代用燃料）提供了同时形成代用燃料并减少二氧化碳排放的机会。

研究人员在《化学》杂志的最新在线版上报道说，受自然过程的启发，波士顿学院的一个化学家团队使用一种多催化剂系统，在报道的最低温度下以高活性和高选择性将二氧化碳转化为甲醇。

该报告的主要作者波士顿学院化学副教授杰弗里·拜尔斯和弗兰克·宗格说，该团队的发现是通过在一个被称为金属有机骨架的海绵状多孔晶体材料中的单个系统中安装多个催化剂而实现的。

分开的催化剂由海绵固定在适当的位置上，可以和谐地工作。他们报告说，如果不以这种方式分离出催化活性物质，反应就不会进行，也不会获得任何产物。

Tsung说，研究小组从细胞中的生物机械中汲取了灵感，该生物机械高效地使用多组分化学反应。

该小组采用了通过客体-客体化学分离催化剂的方法，其中将“客体”分子封装在“主体”材料中以形成新的化学化合物，从而将二氧化碳转化为甲醇。该方法受到自然界中多组分催化转化的启发，将温室气体转化为可再生燃料，同时避免了对单个物种的高催化需求。

Tsung说：“我们通过将一种或多种催化剂封装在金属有机骨架中，然后将所得的主客体结构与另一种过渡金属配合物一起催化应用，来实现这一目标。”

拜尔斯说，该团队包括研究生Thomas M. Rayder和本科生Enric H. Adillon，着手确定他们是否可以开发出一种方法来整合不相容的催化剂，以便在低温下以高选择性将二氧化碳转化为甲醇。 。

具体而言，他们希望找出与目前基于过渡金属配合物的二氧化碳转化为甲醇的现有技术体系相比，该方法是否具有特定优势。

“将多种过渡金属络合物催化剂放置在系统中的正确位置对反应的转变至关重要，” Byers说。“与此同时，将这些催化剂包封可以在多组分催化体系中实现可回收性。”

研究表明，这些特性使多组分催化剂的结构在工业上更具相关性，这可能为碳中和的燃油经济性铺平道路。

该团队除了通过封装催化剂实现位点隔离，从而提高了催化剂的活性和可回收性外，还发现了催化剂的自动催化功能，无需大量添加剂即可进行反应。Tsung表示，以前有关类似反应的大多数报告都使用了大量的添加剂，但研究小组的方法避免了这种必要，并且是第一个在与能源相关的反应中使用二氧化碳的方法。

该小组计划进一步研究封装方法和金属有机框架的模块性，以加深对多组分系统的了解并进一步优化它，并通过形成新的主体获得新的，未经探索的反应性。宗庆后说。

参考：Thomas M. Rayder，Enric H. Adillon，Jeffery A.Byers和Chia-Kuang Tsung的“生物启发的多组分催化系统，用于将二氧化碳自动催化转化为甲醇”，2020年5月5日，化学。
10.1016 / j.chempr.2020.04.008