用高温冲击波稳定单个原子催化剂

这些是单个铂原子在碳基材海面上蔓延。

目前在催化研究中的热门话题是开发单个原子催化剂 - 那些原子不束缚的那些。单个原子催化剂暴露的增加最大化了催化性能的原子用效率，帮助诸如燃料和药物制造的关键方法。

合成稳定的单个原子催化剂证明挑战，因为许多最有用的催化反应，例如甲烷的转化，只能在高温下发生。为了保持稳定状态，当高温引入系统的不稳定性增加时，单个原子通常会聚集在一起，导致其催化性能下降。

“我们不想在这里停下来。我们希望在普通反应中研究这种新方法，然后将其概括为其他材料。“ - 天本吴，阿贡科学家

美国能源部（DOE）argonne国家实验室的科学家以及来自多所大学的合作伙伴，已经证明将催化剂和基材暴露于重复的高温冲击波将催化剂破碎成单个原子并允许系统保持稳定前所未有的时间。

在这种关键的发现中，科学家们使用铂用于催化剂和碳的基材。铂用作许多重要反应的催化剂，例如驱动燃料电池并将天然气转化为更有用的形式。

该研究最近出现在自然纳米技术中，利用了多个国家实验室和大学之间的跨学科合作。热脉冲期间系统的计算机模型来自马里兰大学。对系统如何表现的预测与约翰霍普金斯大学和Argonne先进的光子源（APS）的X射线吸收光谱在夏季的高级光子源（APS），科学用户设施办公室的反应试验中获得的实际结果。使用原子分辨率显微镜的原位稳定性测试是在芝加哥伊利诺伊大学和环境分子科学，在太平洋西北国家实验室的另一个Doe科学用户设施办事处进行。

APS束线由X射线科学锁定光谱组操作专门从事X射线吸收光谱，它来自诸如储能，催化和环境科学等领域的各种用户。他们在本研究中用于系统的技术能够唯一地表征单个原子催化。科学家能够表明在10个冲击波之后，几乎没有铂 - 铂键，并且铂与碳基材结合，这对于解释系统的提升性能​​是重要的。

科学家在碳表面上分散铂原子，在低温下，铂聚集在一起，而不是用碳的纯原子结合。经过一个高温冲击波 - 或热脉冲 - 铂岛开始分裂，在10个脉冲之后，铂均匀分散并种植在碳中。

使用在高达2000 k的记录高温下的冲击波进行这些实验，该温度高于地球表面下方的最热岩浆，建立稳定的催化环境成熟，具有反应的潜力。在合成后，该系统保持稳定50小时。

冲击波方法绕过单个原子与自己的常见问题，因为当将原子热到高温时，能量飞溅导致它们移动并打破其预先存在的粘合。这种不稳定性破坏了铂 - 铂键，使铂在碳上展开，为其与碳分子结合而提供能量稳定的机会。随着每个额外的冲击波，铂原子越来越地展开。

“铂金与碳之间的粘合是强烈的，因此如果将铂与碳分开并且它与碳结合，它将留在那里，”这项研究中的Argonne Scientics Spectoscopy Group的Tianpin Wu表示。“碳就像土壤一样，铂金就像一朵强大的根，系统非常稳定。”

使用热冲击波作为合成单原子催化剂的方法是达到常规具有挑战性的催化环境的时间效率和广泛适用的方式。该团队计划使用该方法合成其他重要催化剂，例如钌和钴的碳氮和二氧化钛的基材，以获得方法如何运作的方式。

“我们不想在这里停下来，”吴说。“我们希望在普通反应中研究这种新方法，然后将其概括为其他材料。”

“我们将高温单原子铂催化剂与甲烷转化中的常规铂纳米颗粒进行了比较，我们在长时间内看到了选择性和热稳定性的显着提高，”吴说

该团队进一步通过将单个原子与冲击波处理高达3000 K的单个原子来测试系统的热稳定性。结果仍然是单个原子的海洋，允许最大化的原子使用效率。

“这项工作就像一个谜题，所有合作者的贡献都是必要的，以获得系统的详细信息，”吴说。“不是任何一种技术都可以单独讲述这个故事，但我们展示了这种方法就像它一样成功。”

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